Hallo nadkp,
vielen Dank für deine schnelle Antwort!
Bis dato bediene ich den Raspi noch mit entweder Funk-Tastatur via USB oder dem Smartphone. Bin ja auch noch in der Findungsphase 
Die Ordnerstruktur - respektive die Quellenstruktur - sieht genau so aus: es gibt für jeden Buchstaben eine Freigabe auf der NAS (Movies1, MoviesA, MoviesB ...), die als Quellen eingebunden sind. Darin enthalten sind jeweils nur die Filme, die mit dem entsprechenden Buchstaben anfangen (bei A also etwa "Anatomie" und "Der Anschlag"). Da Kodi sich nicht dafür interessiert, von wievielen Quellen das Material kommt, kann ich darüber aber keine Unterscheidung in der Anzeige treffen.
Der Einwand, ich müsste immer eine Ebene höher springen, wenn ich den Buchstaben wechseln will, ist durchaus berechtigt
Habe ich mir auch schon überlegt ... Nach Abwägung habe ich mich aber dafür entschieden, weil der "Nachteil" des Höherspringens deutlich weniger schwer wiegt wie die ellenlange Blätterei in einer riesigen Liste.
Darüberhinaus kommt in der Folge auch noch das Problem des Suchens später hinzu, sodaß ich am Ende entweder über die Ordnerstruktur den gewünschten Film auswählen kann (wenn ich mich hinsetze und den Titel schon weiß, den ich aufrufen will) oder über eine schnelle und unkomplizierte Suche zum Beispiel nach einem Schauspieler suche und mir in einer Liste angezeigt wird, in welchen Filmen er mitgespielt hat, sodaß ich diesen dann auswählen kann.
Das wird aber erst einmal ein Folgeproblem sein, denke ich ...
Ziel am Ende des Weges ist, Kodi mittels Tablet bedienen zu können, vorher eine gut gegliederte Übersicht zu bekommen, die der Auswahl förderlich ist, und danach alles über die Logitech Harmony zu steuern (Beamer, AV-Receiver, DVB-C-Receiver ...), was eben nicht Kodi direkt betrifft.
Wenn du schreibst, dass es deiner Meinung nach nicht ohne Programmierung des Skins möglich sein wird, kannst du mir dazu etwas sagen? Oder mir einen Tipp geben, wie ich an die notwendigen Informationen kommen kann?
Das wäre dann - im Fall dass es wirklich nicht anders gehen sollte - sehr hilfreich 
Am Ende nochmals vielen Dank für deine schnelle Reaktion!
Viele Grüße
kaparo